辦公平臺 | 所內郵箱 | ARP | English
當前位置: 首頁 > 新聞動態 > 科研動態
中國科學院物理研究所 SF10組供稿 第91期 2019年12月25日
北京凝聚態物理國家研究中心
單分子水平實現光場和電場對器件的調控

  偶氮苯分子作為光致變色分子,在紫外和可見光的照射下,可實現順式與反式之間的相互轉化。利用分子電路在單分子水平研究偶氮苯分子的異構化,不僅能實時觀測單個分子對外界刺激的響應,研究其動力學過程,同時也有望實現單分子開關、單分子存儲器等應用,實現器件微型化。

  最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心SF10組博士生孟利楠在孟勝研究員和北京大學化學與分子工程學院郭雪峰教授的指導下,與加拿大麥吉爾大學郭鴻課題組、物理所張廣宇課題組等合作發現石墨烯基單分子器件中光場和電場能有效地調控單個偶氮苯分子的結構和輸運性質,揭示了偶氮苯分子異構化的內在物理機制。相關成果發表在《自然 通訊》(Nature Communications)上。

  他們與合作者設計合成了以三聯苯為主鏈、偶氮苯為側鏈的分子,并在末端修飾上氨基,通過酰胺鍵將分子連接在石墨烯電極之間(圖1a)。該分子在反式與順式兩種不同的構象下不僅在分子結構上有較大的差異,而且偶極矩在沿主鏈方向的投影也有很大的不同(圖1b)。在單分子器件中,他們研究了偶氮苯分子輸運信號對偏壓以及光照的響應。分子結構的變化會影響分子的軌道能級,進而通過電導的變化表現出來。

  研究發現偶氮苯分子在光場或某一方向的電場下,會發生由反式到順式的構象變化,即光/電場會誘導偶氮苯分子異構化(圖2a,負向偏壓)。結合理論計算,他們發現由于反式與順式結構下偶氮苯分子沿主鏈方向的偶極矩不同,因此電場對分子能量的調控能力有差異。在某一個電場方向下,隨著電場場強的增加,偶氮苯分子順式結構與反式結構的能量差 ΔE=Ec-Et 逐漸減小,繼續增加電場強度,順式結構的能量就會低于反式結構的能量,順式結構更加穩定。而在相反的電場方向下,順式結構與反式結構的能量差隨著電場強度的增大而逐漸增大,反式結構始終是最穩定的結構(圖2c)。與此同時,他們還實現了在不同波長的光照下偶氮苯分子在反式與順式之間的轉換(圖3)。

  該工作不僅結合實驗和理論計算實現了光/電場對偶氮苯分子構象的調控,是一種新型的“門電壓”,同時可以通過分子結構調控實現單分子存儲器和單分子光開關。該研究成果以“Side–Group Chemical Gating via Reversible Optical and Electric Control in a Single Molecule Transistor”為題發表在Nature Communications 10, 1450 (2019)上。

  此外,孟勝課題組與國家納米科學中心戴慶、北京大學劉開輝、國防科技大學戴佳鈺、芬蘭阿爾托大學Sun Zhipei等團隊合作,成功實現了完全由光波的電場誘導的碳納米管電子發射,獲得超過40階的極端非線性相干光電子發射源(圖4)。實時電子動力學模擬表明,與通常的場發射和多光子激發過程不同,光子電場誘導價帶電子通過隧穿直接發射,因而具有強相干性、高亮度、極端非線性等特點。論文以“Extreme nonlinear strong-field photoemission from carbon nanotubes”為題發表在Nature Communications 10, 4891(2019)上。

  這些工作得到了來自科技部、國家自然科學基金委、北京市科委等基金的支持。

圖 1. 石墨烯基單分子器件的結構示意圖(a)及偶氮苯分子反式(trans)與順式結構(cis)下偶極矩(b)。
圖 2. 電場誘導偶氮苯分子構象變化。a為不同溫度下測試得到的IV曲線;b是實驗得到的高低電導態比例隨偏壓的變化(H為高電導態cis,L為低電導態trans);c是計算得到的能量差隨偏壓的變化。
圖 3. 偶氮苯分子在連續的光照條件下發生構象變化。
圖 4. 光波電場誘導的碳納米管高階非線性光電子發射。
下載附件>> NComm10.1450(2019).pdf
下載附件>> NComm10.4891(2019).pdf
中科院logo
106官网彩票app下载